При создании МХТ Станиславский поверил Немировичу-Данченко, что роли трагического склада — не его репертуар. На сцене МХТ доигрывал только несколько прежних своих трагических ролей в спектаклях из репертуара Общества искусств и литературы (Генрих из «Потонувшего колокола», Имшин). В постановках первого сезона сыграл Тригорина («Чайка») и Левборга («Гедда Габлер»). По отзывам критики, его шедеврами на мхатовской сцене стали роли: Астров («Дядя Ваня»), Штокман («Доктор Штокман»), Вершинин («Три сестры»),
Сатин («На дне»), Гаев («Вишневый сад»), Шабельский («Иванов», 1904). Дуэт Вершинина — Станиславского и Маши — Книппер-Чеховой вошёл в сокровищницу сценической лирики.
Станиславский продолжает ставить перед собой все новые и новые задачи в актёрской профессии. Он требует от себя создания системы, которая могла бы дать артисту возможность публичного творчества по законам «искусства переживания» во всякую минуту пребывания на сцене, возможность, которая открывается гениям в минуты высочайшего вдохновения. Свои искания в области театральной теории и педагогики Станиславский перенес в созданную им Первую студию (публичные показы её спектаклей — с 1913).
Вслед за циклом ролей в современной драме (Чехов, Горький, Л.Толстой, Ибсен, Гауптман, Гамсун) приходит цикл ролей в классике (Ракитин в «Месяце в деревне», 1909; Крутицкий «На всякого мудреца довольно простоты», 1910; Арган в «Мнимом больном», 1913; Фамусов в «Горе от ума» Грибоедова, 1906; граф Любин в «Провинциалке»; Кавалер в «Хозяйке гостиницы» Гольдони, 1914).
На судьбе Станиславского отозвались две последние его актёрские работы: Сальери в трагедии «Моцарт и Сальери» Пушкина (1915), и Ростанев, которого он должен был вновь играть в готовившейся с 1916 новой постановке «Села Степанчикова» Ф. М. Достоевского.
Причина неудачи Ростанева, роли, не показанной публике, остается одной из загадок истории театра и психологии творчества. По многим свидетельствам, Станиславский «репетировал прекрасно». После генеральной репетиции 28 марта (10 апреля) 1917 он прекратил работу над ролью. После того как «не разродился» Ростаневым, Станиславский навсегда отказался от новых ролей (нарушил этот отказ лишь в силу необходимости, во время гастролей за рубежом в 1922—1924 согласившись играть воеводу Шуйского в старом спектакле
«Царь Фёдор Иоаннович»).
После 1917 года
Первой постановкой Станиславского после революции стал «Каин» Байрона (1920). Репетиции только начались, когда Станиславский был взят заложником при прорыве белых на Москву. Общий кризис усугублялся в МХТ тем, что значительная часть труппы во главе с Качаловым, выехавшая в 1919 в гастрольную поездку, оказалась отрезанной военными событиями от Москвы. Безусловной победой стала постановка «Ревизора» (1921). На роль Хлестакова Станиславский назначил Михаила Чехова, недавно перешедшего из МХАТ (театр уже был
объявлен академическим) в 1-ю студию. В 1922 МХАТ под руководством Станиславского отправляется в длительные зарубежные гастроли по Европе и Америке, которым предшествует возвращение (не в полном составе) качаловской труппы.
В 20-х годах остро встал вопрос смены театральных поколений; 1-я и 3-я студии МХАТа превратились в самостоятельные театры; Станиславский болезненно переживал «измену» учеников, дав студиям МХАТа имена шекспировских дочерей из «Короля Лира»: Гонерилья и Регана — 1-я и 3-я студии, Корделия — 2-я. В 1924 году в труппу Художественного театра влилась большая группа студийцев, в основном воспитанников 2-й студии.
Деятельность Станиславского в 20—30-е годы определялась, прежде всего, его желанием отстоять традиционные художественные ценности русского искусства сцены. Постановка «Горячего сердца» (1926) стала ответом тем критикам, которые уверяли, что «Художественный театр — мёртв». Стремительная легкость темпа, живописная праздничность отличала «Безумный день, или Женитьба Фигаро» Бомарше (1927) (декорации А. Я. Головина).
После прихода в труппу МХАТ молодежи из 2-й студии и из школы 3-й студии Станиславский вел с ними занятия и выпускал на сцену их работы, выполненные с молодыми режиссёрами. В числе этих работ, далеко не всегда подписанных Станиславским, — «Битва жизни» по Диккенсу (1924), «Дни Турбиных» (1926), «Сестры Жерар» (пьеса В. Масса по мелодраме Деннери и Кормона «Две сиротки») и «Бронепоезд 14-69» (1927); «Растратчики» Катаева и «Унтиловск» Леонова (1928).
Поздние годы
После тяжелого сердечного приступа, случившегося в юбилейный вечер в МХАТ в 1928, врачи навсегда запретили Станиславскому выходить на подмостки. Станиславский вернулся к работе только в 1929, сосредоточась на теоретических изысканиях, на педагогических пробах «системы» и на занятиях в своей Оперной студии, существовавшей с 1918 (Оперный театр им. К. С. Станиславского).
Для постановки Отелло во МХАТе он написал режиссёрскую партитуру трагедии, которую акт за актом высылал вместе с письмами из Ниццы, где надеялся закончить лечение. Опубликованная в 1945, партитура осталась неиспользованной, поскольку И. Я. Судаков успел до окончания работы Станиславского выпустить спектакль.
В начале 30-х годов Станиславский, используя свой авторитет и поддержку вернувшегося в СССР Горького, обратился в правительство, чтобы добиться особого положения для Художественного театра. Ему пошли навстречу. В январе 1932 театр получил название МХАТ СССР, в сентябре 1932 театру присвоено имя Горького, в 1937 он был награждён орденом Ленина, в 1938 — орденом Трудового Красного Знамени. В 1933 МХАТ было передано здание бывшего Театра Корша, где образован филиал МХАТ. При театре организованы музей (в 1923)
и экспериментальная сценическая лаборатория (в 1942). Художественный театр был объявлен главными подмостками страны. Опасность превращения МХАТа в рядовой театр, как и опасность его захвата РАППом, была предотвращена, но театр рисковал остаться беззащитным перед другой угрозой — быть задушенным в объятиях власти.
Среди работ МХАТ этих лет — «Страх» Афиногенова (1931), «Мёртвые души» по Гоголю (1932), «Таланты и поклонники» Островского (1933), «Мольер» Булгакова (1936), «Тартюф» Мольера (1939) (экспериментальная работа, подготовленная для сцены после смерти Станиславского М. Н. Кедровым). В 1935 открылась последняя — Оперно-драматическая студия К. С. Станиславского (среди работ — Гамлет). Практически не покидая своей квартиры в Леонтьевском переулке, Станиславский встречался с актёрами у себя дома, превратив репетиции
в актёрскую школу по разрабатываемому им методу психо-физических действий.
Продолжая разработку «системы», вслед за «Моей жизнью в искусстве» (американское издание — 1924, русское — 1926) Станиславский успел отправить в печать первый том «Работы актёра над собой» (издана в 1938, посмертно).
Умер 7 августа 1938 года в Москве. Вскрытие показало наличие у Константина Сергеевича букета болезней: расширенное, отказывающее сердце, эмфизема лёгких, аневризмы — следствие тяжелейшего инфаркта 1928 года. «Были найдены резко выраженные артериосклеротические изменения во всех сосудах организма, за исключением мозговых, которые не поддавались этому процессу» — таково заключение врачей. Похоронен на Новодевичьем кладбище.